Ο Ζαχαρίας Παπαντωνίου γεννήθηκε στο Καρπενήσι, γιος του δασκάλου Λάμπρου Παπαντωνίου και της Ελένης Ηλιόκαυτου από το Καρπενήσι.
Είχε τρία αδέλφια, το Χαρίλαο, το Θανάση και τη Σοφία. Στο Καρπενήσι έμαθε τα πρώτα γράμματα και το 1890 εγκαταστάθηκε με την οικογένειά του στην Αθήνα, όπου τέλειωσε το Γυμνάσιο, πήρε μαθήματα ζωγραφικής και γράφτηκε στην Ιατρική σχολή του Πανεπιστημίου, χωρίς να αποφοιτήσει.
Στράφηκε από τα φοιτητικά του χρόνια προς τη συγγραφή και τη δημοσιογραφία και σε ηλικία δεκαέξι μόλις ετών ξεκίνησε να αρθρογραφεί στην Ακρόπολη του Βλ. Γαβριηλίδη. Ως το 1898, οπότε κυκλοφόρησε η πρώτη ποιητική συλλογή του με τίτλο Πολεμικά τραγούδια, συνέχισε να συνεργάζεται με περιοδικά και εφημερίδες όπως η Εφημερίδα των συζητήσεων, ο Χρόνος και η Σκριπ, στην οποία υπήρξε αρχισυντάκτης από το 1900 ως το 1905. Το 1904 γίνεται ένα από τα πρώτα μέλη της εταιρίας Η Εθνική Γλώσσα, με στόχο την υπεράσπιση της δημοτικής γλώσσας (μαζί με τους Μιλτιάδη Μαλακάση, Λάμπρο Πορφύρα, Κωνσταντίνο Χατζόπουλο, Ανδρέα Καρκαβίτσα, Ιωάννη Κονδυλάκη και άλλους).
Για την Εθνική γλώσσα συνέταξε τον επόμενο χρόνο τη διακήρυξη Προς το ελληνικό Έθνος, εκθέτοντας τους στόχους της. Από το 1908 και ως το 1911 βρέθηκε στο Παρίσι ως απεσταλμένος της εφημερίδας Εμπρός του Αριστείδη Κυριακού. Παράλληλα αρθρογραφούσε σε γαλλικές εφημερίδες και γνώρισε νέα καλλιτεχνικά ρεύματα. Μετά την επιστροφή του στην Αθήνα εγκατέλειψε τη δημοσιογραφία (με μοναδική εξαίρεση τη συγγραφή χρονογραφημάτων στην εφημερίδα Εμπρός ως το 1914) και διακρίθηκε σε μια έκθεση ζωγραφικής στο Ζάππειο για σχεδιάσματα και γελοιογραφίες που είχε δημοσιεύσει κατά καιρούς σε διάφορα περιοδικά. Από το 1912 και ως το 1916 διετέλεσε νομάρχης στη Ζάκυνθο, τις Κυκλάδες, την Καλαμάτα και τη Σπάρτη. Από τη θέση του Νομάρχη προώθησε την ιδέα οργάνωσης εργατικού σωματείου στη Σύρο καθώς επίσης τη διοργάνωση του πρώτου Πανιονίου Συνεδρίου για τα πενήντα χρόνια της Ένωσης της Επτανήσου και αντέδρασε μαζί με τον εισαγγελέα Α.Ρέγκο στον αφορισμό του 1916 κατά του Βενιζέλου.
Η τελευταία πρωτοβουλία του, του στοίχισε τη θέση του και τον οδήγησε σε δίκη, στην οποία όμως απαλλάχτηκε. Δεν έπαψε παράλληλα να ασχολείται με την τέχνη και την κριτική, ενώ βραβεύτηκε μαζί με τον Στέλιο Σπεράντζα και την Ελένη Μ. Νεγρεπόντη (κατόπιν Ελένη Ουράνη) στον επίσημο διαγωνισμό Στρατιωτικών Ποιημάτων που προκήρυξε ο Ελευθέριος Βενιζέλος. Το 1917 πέθανε ο πατέρας του και τον επόμενο χρόνο έγραψε (σε συνεργασία με τους Δ.Ανδρεάδη, Αλ.Δελμούζο, Π.Νιρβάνα και Μ.Τριανταφυλλίδη και εικονογράφηση του Π. Ρούμπου) τα Ψηλά Βουνά, έργο που προορίστηκε για αναγνωστικό της τρίτης τάξης του δημοτικού σχολείου (είχε προηγηθεί ανάθεση του έργου στον Παπαντωνίου από το Υπουργείο Παιδείας της επαναστατικής κυβέρνησης Βενιζέλου). Την ίδια χρονιά ανέλαβε καθήκοντα προέδρου της Εθνικής Πινακοθήκης, φροντίζοντας για τον εμπλουτισμό της με έργα πολλών ελλήνων ζωγράφων και χαρακτών (Γύζης, Παρθένης, Μαλέας, Λύτρας, Θεοτοκόπουλος). Τον επόμενο χρόνο αυτοκτόνησε σε ηλικία τριάντα εννιά χρόνων ο αδελφός του Θανάσης, ο οποίος αντιμετώπιζε έντονες ψυχικές διαταραχές από τα εικοσιδύο του. Το 1920 τύπωσε την παιδική ποιητική συλλογή Τα χελιδόνια, αφιερωμένη στον αδελφό του, η οποία επανεκδόθηκε το 1931 με τίτλο Παιδικά τραγούδια. Μετά την ανατροπή της κυβέρνησης Βενιζέλου η νέα κυβέρνηση αποφάσισε να καούν δημοσίως τα αναγνωστικά της εκπαιδευτικής μεταρρύθμισης, ανάμεσα στα οποία και τα Ψηλά Βουνά. Το 1923 ο Παπαντωνίου εξέδωσε την ποιητική συλλογή του Πεζοί ρυθμοί και τους τρεις τόμους των Νεοελληνικών αναγνωσμάτων για τις πρώτες τάξεις του δημοτικού, τιμήθηκε με το εθνικό Αριστείο Γραμμάτων και Τεχνών και διορίστηκε καθηγητής στο Αμαλίειο ορφανοτροφείο και τη Σχολή Καλών Τεχνών. Την ίδια χρονιά ταξίδεψε στην Ευρώπη, την Κωνσταντινούπολη και το Άγιο Όρος στα πλαίσια των καθηκόντων του ως διευθυντή της Εθνικής Πινακοθήκης. Τέσσερα χρόνια αργότερα τυπώθηκε η συλλογή διηγημάτων του Διηγήματα, ενώ από το 1929 και ως το 1937 εκδόθηκαν το θεατρικό έργο Ο όρκος του πεθαμένου, διασκευή από το δημοτικό τραγούδι Του νεκρού αδελφού, η ποιητική συλλογή Τα Θεία Δώρα, το ιστορικό δοκίμιο Ο Όθων οι ταξιδιωτικές εντυπώσεις Άγιον Όρος και δυο συλλογές διηγημάτων με τίτλους Βυζαντινός όρθρος και Η θυσία. Το 1938 αναγορεύτηκε μέλος της Ακαδημίας Αθηνών στην έδρα της λογοτεχνίας, θέση από την οποία υπέβαλε την πρώτη του εισηγητική έκθεση στη δημοτική, γεγονός που προκάλεσε αντιδράσεις. Ο Ζαχαρίας Παπαντωνίου πέθανε την πρώτη μέρα του Φεβρουαρίου του 1940 από καρδιακή συγκοπή. Πολλά ανέκδοτα κείμενά του εκδόθηκαν μετά το θάνατό του.
(Πηγή βιογραφικού Εθνικό Κέντρο Βιβλίου (ΕΚΕΒΙ)